Provided are compositions that include at least one two-dimensional layer of an inorganic compound and at least one layer of an organic compound in the form of one or more polypeptides. Methods of making and using the materials are provided. The organic layer contains one or more polypeptides, each of which have alternating repeats of crystallite-forming subsequences and amorphous subsequences. The crystallite-forming subsequences form crystallites comprising stacks of one or more beta-sheets. The amorphous subsequences form a network of hydrogen bonds. A method includes i) combining one or more polypeptides with an inorganic material and an organic solvent, and ii) depositing one or more polypeptides, the inorganic material and the organic solvent onto a substrate. These steps can be repeated to provide a composite material that is a multilayer composite material. The composite materials can be used in a wide array of textile, electronic, semi-conducting, and other applications.La présente invention concerne des compositions qui comprennent au moins une couche bidimensionnelle d'un composé inorganique et au moins une couche d'un composé organique sous la forme d'un ou plusieurs polypeptides. L'invention concerne également des procédés de fabrication et d'utilisation desdits matériaux. La couche organique contient un ou plusieurs polypeptides, chacun de ceux-ci comprenant des répétitions alternées de sous-séquences de formation de cristallites et de sous-séquences amorphes. Les sous-séquences de formation de cristallites forment des cristallites comprenant des empilements constitués d'une ou plusieurs feuilles β. Les sous-séquences amorphes forment un réseau de liaisons hydrogène. Un procédé comprend i) la combinaison d'un ou plusieurs polypeptides avec un matériau inorganique et un solvant organique, et ii) le dépôt d'un ou plusieurs polypeptides, du matériau inorganique et du solvant organique sur un substrat. Ces étapes peuvent être répétées pour fournir un matér