高选择性合成羧酸位阻酯的双改性介孔分子筛制备及其协同催化作用研究

基金项目类型：

国家自然科学基金

基金项目编号：

21676141

来源网站：

国家自然科学基金委员会

来源网址：

http://www.nsfc.gov.cn/

负责人：

汤吉海

完成单位：

南京工业大学

中文关键词：

介孔分子筛; 双改性催化剂; 羧酸位阻酯; 加成酯化; 协同作用;

项目类型：

面上项目

语种：

中文

开始日期：

2017-01-01

结束日期：

2020-12-31

中文摘要：

异构烯烃与羧酸加成生产羧酸位阻酯是原子经济反应合成路线，如何在无溶剂环境下抑制烯烃自聚副反应，提高羧酸位阻酯选择性是当前还未解决的重要难题。本项目拟设计金属掺杂和磺酸嫁接联合改性的介孔分子筛，调变其Brönsted酸和Lewis酸性质。Brönsted酸质子化异构烯烃生成叔碳正离子，Lewis酸中心吸附羧酸，协同催化异构烯烃与羧酸加成。采用助溶和盐析辅助晶化调控介孔分子筛的形貌和介孔通道长度，提高反应物和产物分子扩散速率。采用MAS NMR、IR、Raman、UV-Vis、TPD、XRD、BET等表征催化剂的酸性和结构，运用探索性数据分析方法探究催化剂构效关系。进一步采用反应原位红外、响应曲面试验设计、本征动力学等方法研究Brönsted酸和Lewis酸协同机制，建立定量的催化剂活性与反应工艺性能预测模型，为介孔分子筛在烯烃加成原子经济反应的工业应用建立基础。