桥键嵌入型杂化介孔材料孔壁定域化纳米金催化中心的构建

基金项目类型：

国家自然科学基金

基金项目编号：

20803021

来源网站：

国家自然科学基金委员会

来源网址：

http://www.nsfc.gov.cn/

负责人：

喻宁亚

完成单位：

湖南师范大学

中文关键词：

有机－无机杂化介孔材料; 金纳米粒子; 催化活性中心; 环氧化;

其他语种关键词：

Organic-inorganic hybrid mesoporous material; Au nanoparticle; Catalytic active site; Epoxidation

项目类型：

青年科学基金项目

语种：

中文

开始日期：

2009-01-01

结束日期：

2011-12-31

中文摘要：

本项目以有机－无机杂化介孔材料为载体，在其孔道中构建定域且微观化学环境均一的纳米金催化活性中心。在以双氧水为氧化剂的烯烃液相环氧化反应中，考察了有机组分的结构、其在有机-无机杂化介孔材料中的位置、有机－无机杂化介孔材料的合成方法、载体织构性质及载体表面亲/疏水性对金纳米粒子的分散性、稳定性及活性中心结构的影响。发现桥键嵌入型有机-无机杂化介孔材料相对于表面结合型材料，由于有机基团在材料分布更均匀，利于金纳米粒子的高度分散，因而是更佳的纳米金催化剂载体，而且离子液体片段存在时，可以进一步促进金纳米粒子的分散。以最佳结构的桥键有机硅烷合成有机-无机杂化介孔材料，发现具有一维孔道的材料由于阻止了相邻孔道之间金纳米粒子的Ostwald熟化及粒子间的碰撞融和，是更佳的纳米金催化剂载体，而且以后嫁接方式合成的一维孔道桥键嵌入型有机-无机杂化介孔材料能得到粒径更小的金纳米粒子。对于环氧化反应而言，粒径越小的金纳米粒子对环氧化物的选择性越高。值得指出的是，以桥键嵌入型有机-无机杂化介孔材料为载体的催化剂对不同结构的烯烃都表现出了好的催化活性及稳定性，是一种普适的环氧化催化剂。