HZSM-5分子筛催化异丁烯直接胺化反应的机理

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作   者：

马云飞;  金杏妹;  郭世卓;  舒兴田;  舒怡; 

作者机构：

中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;  华东理工大学化学与分子工程学院;  上海石油化工股份有限公司化工研究所; 

关键词：

催化剂;  胺化;  反应机理;  HZSM-5分子筛;  叔丁胺;  异丁烯;  过渡应答; 

期刊名称：

石油化工

基金项目：

i s s n：

1000-8144

年卷期：

2006 年 08 期

页   码：

720-724

摘   要：

采用HZSM-5分子筛催化剂,在固定床微反装置上考察了原料气加料顺序对异丁烯直接胺化反应的影响。用过渡应答技术对原料异丁烯、氨及产物叔丁胺在催化剂表面的吸附行为进行了研究,用热分析、原位红外光谱表征了催化剂在不同反应条件下的吸附性能。研究结果表明,在该反应体系中,催化剂表面氨的吸附占主导地位,异丁烯直接胺化反应经由以下机理:氨优先吸附于催化剂表面的B酸中心,形成铵正离子;而后与气相中的异丁烯反应,生成中间物种叔丁基正离子;叔丁基正离子与气相的或化学吸附的氨作用生成叔丁胺。