电催化尿素氧化的镍基催化剂表界面调控

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作   者：

向阳;  熊昆;  张海东;  陈佳;  余林键; 

作者机构：

重庆工商大学环境与资源学院; 

关键词：

尿素氧化;  掺杂;  缺陷工程;  镍基催化剂;  异质结;  电催化; 

期刊名称：

材料导报

i s s n：

1005-023X

年卷期：

2022 年 36 卷 010 期

页   码：

100-107

摘   要：

将可再生能源发电用于电解水制氢被认为是构筑"氢循环"、缓解能源危机和解决环境问题的理想技术路径之一,然而传统电解水阳极析氧反应(OER)过电位大、反应动力学迟缓,严重制约了电解水制氢的整体效率.而使用更易进行的阳极尿素氧化反应(UOR)取代OER,不仅可以显著降低制氢能耗,还能附带处理富含尿素的废水,在获取清洁氢能源的同时获得环保附加价值,是近年来受到高度关注的一种新型绿色制氢技术.但UOR步骤复杂,6e-转移过程缓慢,故需要高活性催化剂促进其反应速率.在电催化尿素氧化反应中,通过控制镍基催化剂的尺寸、形貌,使其暴露有利于催化尿素氧化分解的活性位点;引入缺陷空位和配位不饱和活性位可改变催化剂表面的电子构型,丰富催化活性位点;掺杂其他元素调控催化剂的电子结构,不仅能改变催化剂的导电性,提升其电子传导能力,还可以诱导晶相或晶面发生变化,提高催化剂的本征活性;构建具有异质结的复合催化剂,利用异质界面与活性相的协同作用,改变反应物的吸/脱附能力,促进其电子转移和传导,从而增强镍基催化剂催化UOR的性能.基于此,本文总结了近几年镍基UOR催化剂的设计理念和最新研究现状,重点阐述了构筑不同形貌尺寸、缺陷工程、掺杂改性、异质结活性界面的镍基催化剂促进UOR的作用机制,对镍基催化剂的合成方法和结构、电化学性能及反应机制进行了概括.此外,针对现有研究对缺陷?结构?性能关系认识的不足,提出了理性设计缺陷镍基催化剂的发展方向,为高效尿素氧化催化剂的开发提供参考.