钒氧化物催化CO2氧化异丁烷脱氢的研究

• 全文链接
• 请求原文

作   者：

袁瑞雪;  李杨;  闫浩兵;  王欢;  宋健;  张中申;  樊卫斌;  陈建刚;  刘忠文;  刘昭铁;  郝郑平; 

作者机构：

中国科学院煤炭化学研究所煤转换国家重点实验室;  中国科学院生态环境研究中心环境纳米材料实验室;  应用表面与胶体化学教育部重点实验室; 

关键词：

五氧化二钒;  异丁烷;  氧化脱氢反应;  三氧化二铝;  二氧化碳; 

期刊名称：

催化学报

基金项目：

CO2氧化乙苯脱氢高效钒基催化剂构筑及反应机理研究
超临界CO2-含氟丙烯酸酯聚合反应体系分子间相互作用机制研究
重点行业挥发性有机污染物排放特征与控制反应过程的研究

i s s n：

0253-9837

年卷期：

2014 年 008 期

页   码：

1329-1336

摘   要：

采用溶胶-凝胶法制备了一系列钒氧化物催化剂,并用于CO2氧化异丁烷脱氢反应.采用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、O2程序升温氧化、程序升温表面反应和原位傅里叶变换红外光谱等方法研究了催化剂的性质.反应结果表明,尽管所有钒氧化物催化剂的丁烯选择性都大于85%,但随着催化剂组成和制备方法的改变,催化活性和稳定性差异显著.其中,12 wt% V2O5/Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的催化活性最高,而6 wt% V2O5-Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的稳定性最佳.关联分析催化反应结果与催化剂表征表明,钒氧化物的催化活性取决于VOx物种的结晶度和分散度,而催化剂表面所积重质焦炭的特性是决定催化剂稳定性的关键.非稳态反应和原位光谱结果确认, CO2氧化异丁烷脱氢遵循Mars-van Krevelen氧化还原机理.