The invention provides, among other things, lyophilized compositions of high surface area that comprise a protein and that reconstitute quickly and efficiently to solution of high protein concentration with minimal formation, if any, of foam, effervescence, bubbles, turbidity, or particulates that might be deleterious. The invention also provides, among other things, methods for making the lyophilized compositions. The invention in additional aspects also provides Raman Imaging Spectrographic methods for real time analyses of polymorphs in a sample using PLS algorithms. By way of particular example, the use of the method for the analysis of mannitol polymorphs is described, and the use of the analysis to determine optimum compositions and lyophilization methods for producing lyophilates of pharmaceutical proteins having a predefined distribution of mannitol polymorphs and having the aforementioned reconstitution properties is also described.Linvention concerne, entre autres, des compositions lyophilisées à surface active étendue renfermant une protéine et se reconstituant rapidement et efficacement en une solution de haute concentration protéique avec une formation minimale, voire nulle, de mousse, deffervescence, de bulles, de turbidité ou de particules indésirables. Linvention concerne également, entre autres, des procédés de production de ces compositions lyophilisées. Dans des aspects additionnels, linvention concerne des procédés spectrographiques dimagerie Raman destinés à lanalyse en temps réel de polymorphes dans un échantillon au moyen dalgorithmes PLS. A travers un exemple particulier, on décrit lutilisation du procédé pour lanalyse de polymorphes de mannitol ainsi que lutilisation de cette analyse pour déterminer des compositions et des procédés de lyophilisation optimaux pour produire des lyophilisats de protéines pharmaceutiques présentant une distribution prédéfinie de polymorphes de mannitol et présentant les propriétés de reconstitution susmentionnée
